Construit par Montariol, le bâtiment est un bel exemple d'architecture fonctionnaliste des années 1930, avec sa décoration caractéristique utilisant le fer forgé et le bas-relief. Une majestueuse façade de brique et de pierre et une salle de lecture éclairée par une large coupole accueillent les lecteurs attirés par le fonds, constitué de la réunion de la bibliothèque du Clergé et de celle du Collège royal, et enrichi de la saisie sous la Révolution d'une dizaine de bibliothèques conventuelles.